Advanced methods for atomic scale spin simulations and application to localized magnetic states

Abstract

An active field of research in magnetism today involves studies of solitons -- localised magnetic textures possessing particle-like properties. They are considered promising for various applications but are also intriguing from a fundamental point of view. Most of the effects related to magnetic solitons, including in particular skyrmions, can be described in classical spin-lattice models. In this context, effective tools for materials and device design are needed in order to calculate properties, such as thermal stability, lifetime, critical velocity, characteristic dynamical modes and much more.

This thesis is devoted to the development of new methodology and the implementation and verification of a new software framework for the simulation of atomistic spin systems.

Going beyond the widely known approaches of Monte Carlo and Landau-Lifshitz-Gilbert (LLG) dynamics, this thesis describes the recently developed geodesic nudged elastic band (GNEB) method and harmonic transition state theory in a consistent mathematical framework. The minimum mode following (MMF) method, which can be used to seek out first order saddle points in the energy landscape, is formulated for magnetic systems. Such saddle point searches are an essential part in identifying possible transition processes between magnetic configurations and therefore in estimating the rates of transitions between magnetic states, which determine the states' lifetimes. Using the MMF method, a mitosis-like skyrmion duplication -- or inversely a merger -- transition was found and could be reproduced in LLG dynamics simulations using an external magnetic field pulse.

The entire set of methods discussed in this thesis has been implemented into a novel, open source software framework. Using scripting and graphical user interfaces, including powerful real-time visualisation features, the methods can now be used easily in conjunction with and complementary to one another. The implementation, including high performance parallelisation schemes, is described and a key set of its features are demonstrated.

The software framework is applied to a variety of challenging problems in two- and three-dimensional systems. In two dimensions, complex higher-order skyrmionic textures are studied using the GNEB method and mitosis-like transitions identified. Three-dimensional systems are shown to host a large variety of complex spin textures, including a novel three-dimensionally localised state -- the magnetic globule. This state is composed of two coupled quasi-monopoles, also known as Bloch points, and may form stable spin textures in a wide range of parameters and in various situations.

The software framework presented here brings simulations of atomic scale magnetic systems to a higher level and represents a significant step in the modernisation of computational tools in magnetism. It brings benefits in productivity and ease of use and improves accessibility of recent and novel methodology.

Ein zur Zeit aktives Forschungsfeld im Bereich des Magnetismus bezieht sich auf sogenannte Solitonen -- lokalisierte magnetische Texturen mit teilchenartigen Eigenschaften. Sie werden für diverse Anwendungen als vielversprechend angesehen, sind aber auch von einem fundamentalen Blickwinkel aus interessant. Die meisten Effekte im Zusammenhang mit magnetischen Solitonen, insbesondere Skyrmionen, können im Rahmen klassischer Spin-Gitter Modelle beschrieben werden. In diesem Kontext werden effektive Werkzeuge für das Entwerfen von Materialien und Anordnungen benötigt, um Eigenschaften wie thermische Stabilität, Lebenszeit, kritische Geschwindigeit, charakteristische dynamische Eigenmoden und viel mehr zu berechnen. Diese Arbeit widmet sich der Entwicklung neuer Methodik und dem Implementieren und Verifizieren einer neuen Software für die Simulation atomistischer Spin-Systeme.

Über die weithin bekannten Ansätze der Monte Carlo-Methode und Landau-Lifshitz-Gilbert (LLG) Dynamik hinaus werden die kürzlich entwickelte "geodesic nudged elastic band" (GNEB) Methode und die "harmonic transition state theory" in einem konsistenten mathematischen Rahmen beschrieben. Die "minimum mode following" (MMF) Methode, welche verwendet werden kann, um Sattelpunkte in der Energielandschaft ausfindig zu machen, wird für magnetische Systeme formuliert. Solche Sattelpunktsuchen spielen eine wichtige Rolle in der Identifikation möglicher Über\-gangs\-prozesse zwischen magnetischen Konfigurationen und somit in der Bestimmung der Übergangsraten, welche die Lebenszeiten magnetischer Zustände bestimmen. Mit der MMF-Methode wurde eine mitoseartige Skyrmionverdoppelung -- invers betrachtet eine Kollision -- gefunden und in LLG Dynamik-Simulationen mit Hilfe eines magnetischen Feld-Pulses reproduziert.

Die gesamte Menge der Methoden, welche in dieser Arbeit diskutiert werden, wurde in einer neuen, frei verfügbaren Software implementiert. Mithilfe von Skripten und grafischen User-Interfaces, einschließlich Echtzeitvisualisierung, können die Methoden nun leicht zusammen und komplementär zu einander verwendet werden. Die Implementierung wird einschließlich hochperformanter Parallelisierungen beschrieben und die wichtigsten Merkmale werden demonstriert.

Die Software wird auf eine Vielzahl herausfordernder Probleme in zwei- und dreidimensionalen Systemen angewandt. In zwei Dimensionen werden komplexe skyrmionische Texturen höherer Ordnung unter Verwendung der GNEB-Methode studiert und weitere mitoseartige Übergänge identifiziert. Es wird gezeigt, dass dreidimensionale Systeme eine große Vielzahl komplexer Spin-Texturen ermöglichen, einschließlich eines neu entdecken dreidimensional lokalisierten Zustandes -- dem "magnetic globule". Dieser Zustand besteht aus zwei aneinander gekoppelten Quasimonopolen, auch Bloch-Punkte genannt, und kann in einem großen Parameterbereich und in diversen Situationen stabile Spin-Texturen formen.

Die hier vorgestellte Software bringt Simulationen von magnetischen Systemen auf der atomistischen Skala auf ein höheres Niveau und stellt einen nennenswerten Schritt in der Modernisierung der numerischen Werkzeuge im Magnetismus dar. Sie bringt Vorteile in Produktivität und einfacher Benutzung und verbessert die Zu\-gänglich\-keit kürzlich entwickelter, sowie neuer Methodik.

Staðbundin segulástönd, svokallaðir einfarar, hafa agnaeiginleika og eru mikið rannsökuð í dag. Vonir standa til að hægt verði að nota þau á ýmsan hátt í framtíðar tækni en grundvallar eiginleikar þeirra eru einnig mjög áhugaverðir. Að mestu leiti er hægt að lýsa slíkum ástöndum með klassískum spuna-grindar líkönum. Mikilvægt er að hafa skilvirkar aðferðir til að reikna út hina ýmsu eiginleika svo sem varmafræðilegan stöðugleika, líftíma, krítískan hraða, eiginhætti o.sv.frv. Þessi ritgerð fjallar um þróun aðferðafræði, innsetningu og beitingu nýs hugbúnaðar fyrir tölvureikninga á spunakerfum á atómskala.

Til að komast umfram það sem hægt er að gera með algengum aðferðum svo sem Monte Carlo og Landau-Lifshitz-Gilbert (LLG) tímaferlum, byggir ritgerðin á heilsteyptri framsetningu á 'geodesic nudged elastic band' (GNEB) aðferðinni og kjörsveifilsnálgun á virkjunarástandskenningunni (HTST). 'Minimum mode following' (MMF) aðferðin til að finna fyrsta stigs söðulpunkta er útvíkkuð fyrir segulkerfi. Slíkar söðulpunktaleitir eru mikilvægar til að finna mögulega hvarfganga fyrir breytingar úr einu segulástandi í annað sem er nauðsynlegur undanfari þess að meta hvarfhraða og þar með líftíma segulástanda. Með MMF aðferðinni var fundinn hvarfgangur þar sem skyrmeind skiptist upp í tvær skyrmeindir, eða öfugt -- að tvær skyrmeindir renna saman í eina -- og sýnt fram á að hægt væri að kalla fram slíkan hvarfgang í LLG reikningum á tímaframvindu þegar beitt er segulsviðspúlsi.

Hinar ýmsu aðferðir sem fjallað er um í ritgerðinni hafa verið innleiddar í nýjum hugbúnaðarpakka. Með skriftum og sjónrænu viðmóti sem og öflugri rauntíma myndgerfingu er auðvelt að bbeita hinum ýmsu aðferðum og nýta kosti hverrar um sig. Innsetningu aðferðanna er lýst sem og lykil eiginleikum hugbúnaðarins.

Hugbúnaðinum er beitt á ýmis krefjandi verkefni sem tengjast tví- og þrívíðum kerfum. Í tvívíðum kerfum eru skyrmeindir rannsakaðar með GNEB aðferðinni og hún notuð til að greina skiptingu skyrmeindar. Fyrir þrívíð kerfi er sýnt fram á að ýmis flókin segulkerfi geta myndast, þar með nýtt þrívítt segulkerfi sem nefnt hhefur verið 'globule'. Þetta ástand felur í sér tvö tengd einskaut, þ.e. Bloch punkta, og það getur verið stöðugt fyrir mörg stikugildi og við ýmsar aðstæður. Hubúnaðurinn gerir atómskala reikninga á segulkerfum auðvelda og felur í sér stórt skref til að nútímavæða þau tól sem hægt er að nota í tölvureikningum á segulkerfum. Hann sameinar kosti þess að vera auðveldur í notkun og eykur aðgengi að nýrri- og endurbættri aðferðafræði.