Simulation studies of Hopfions in atomistic spin systems

Abstract

The main protagonists of this thesis, magnetic Hopfions, are threedimensional topological solitons characterized by the Hopf invariant, a quantity that measures the linking number of pre-images of constant magnetization within magnetic textures. These intriguing solitons appear as local, spatially compact, energy minima in bulk magnetic materials featuring competing exchange interactions, making them ideal candidates for exploring fundamental physical phenomena as well as potential building blocks for advanced spintronic devices. However, determining their practical stability and viability in technological applications necessitates an in-depth analysis of their decay mechanisms, especially in environments subject to thermal fluctuations. In this thesis, we employ an atomistic spin lattice model, concretely a Heisenberg model with competing exchange interactions, to describe the Hopfion, which we investigate by means of atomistic spin dynamics. In particular, we employ harmonic transition state theory (HTST), a powerful and computationally efficient framework, to rigorously assess the lifetime and decay dynamics of Hopfions. We further extend the conventional HTST approach – as commonly applied to spin systems where only magnetization precession over the transition state is considered – by explicitly incorporating thermal crossings of the transition state. This extension provides a more complete and physically accurate description of thermally activated decay processes, accounting not only for precessional dynamics but also for thermal fluctuations enabling magnetization states to cross the saddle region, thus improving lifetime predictions. A fundamental example where this contribution is, perhaps, felt the most is the reversal of a single spin under the influence of uniaxial anisotropy (think of a hard ferromagnet) – where conventional HTST fails to predict any rate at all. To accurately quantify these dynamics, we implement computational techniques such as the geodesic nudged elastic band (GNEB) method combined with an adapted dimer method, enabling precise identification of transition states and corresponding energy barriers associated with Hopfion decay. Following common methodology, we locate first-order saddle points on an energy landscape, representing critical states where decay occurs via the nucleation and subsequent propagation of Bloch points. Our investigations reveal a clear dependence of Hopfion stability on their size, relative to the underlying lattice structure, demonstrating that larger Hopfions generally exhibit increased robustness against decay. Moreover, this research explicitly addresses several critical technical challenges inherent to the computational methods employed. These include (i) the accurate treatment and interpretation of Goldstone modes, which emerge due to inherent symmetry properties of the Hopfion configurations, and (ii) the computational complexity associated with evaluating sparse positive-definite determinants, which is essential for determining entropic pre-factors. By resolving these challenges, our study not only provides quantitative predictions of Hopfion lifetimes but also offers qualitative insights into the interplay between energy and entropy in these topological systems. Through this comprehensive theoretical and numerical analysis, the work presented in this thesis significantly advances the understanding of the fundamental principles governing Hopfion stability.

Megin viðfangsefni þessarar ritgerðar eru segul Hopf-eindir, en það eru þrívíðar stakeindir sem einkennast af Hopf-fastanum, stærð sem lýsir því hvernig ferlar með tilteknu gildi á segulvæginu fléttast í rúminu. Þessar áhugaverðu stakeindir samsvara staðbundnum orkulágmörkum í sumum seglandi efnum og eru afleiðing af stríðandi skiptaverkunum. Rannsóknir á þeim geta því gefið upplýsingar um grundvallar eðliseiginleika en það er líka mögulegt að þær verði notaðar í háþróuðum spunarásum. Lykilatriðið varðandi hagnýtingu Hopf-einda er að kanna hvernig þær eyðast og þá hver líftími þeirra er við tiltekið hitastig. Í ritgerðinni er notað atómskala líkan af Heisenberg gerð með stríðandi skiptaverkunum til að fá fram Hopf-eindir og kanna tímaframvindu spunakerfisins. Sérstaklega er kjörsveifilsnálgun virkjunarástandskenningarinnar (HTST) notuð, en það er skilvirk og öflug aðferð til að fá mat á líftíma staðbundinna segulástanda sem og hvarfganginum við eyðingu þeirra. HTST aðferðafræðin er ennfremur útvíkkuð með því að taka til greina varmadrifnar færslur kerfisins í gegnum virkunarástandið. Þessi útvíkkun aðferðafræðinnar gefur betri lýsingu og mat á líftíma segulástanda með því að taka til greina flökt vegna hitastigs auk pólveltunnar. Grundvallar dæmi um mikilvægi þessa er snúningur staks spuna með stefnuhneigð (t.d. harður segull) þar sem HTST nálgunin bregst þar eð hún spáir engum líkum á hvarfi. Til að lýsa þessum segulbreytingum á magnbundinn hátt eru reikniaðferðir innleiddar svo sem gagnvega hnippt teygjuband (GNEB) tengt við aðlagaða tvennuaðferð til að ákvarða virkjunarástönd nákvæmlega og þar með samsvarandi orkuhóla fyrir eyðingu Hopf-einda. Í samræmi við viðtekna aðferðafræði, eru fyrstu gráðu söðulpunktar fundnir á orkulandslaginu. Þeir sýna að eyðing Hopf-eindanna felur í sér myndun Bloch punkta sem síðan ferðast um efnið. Rannsóknirnar sýna að stöðugleiki Hopfeindanna fer eftir stærð þeirra miðað við grindarfastann, þannig að stærri eindir eyðast síður. Rannsóknarverkefnið felur einnig í sér ýmsa útvíkkun og endurbætur á aðferðarfræðinni sem er notuð í reikningunum, þar með: (i) skilvirka lýsingu og túlkun á Goldstone háttum sem koma fram vegna samhverfu Hopf-eindanna, og (ii) skilvirka reikninga á gisnu jákvæðu ákveðunni í forstuðli líftímalíkingarinnar sem tengd er entrópíu. Með því að yfirstíga þessar áskoranir gefa niðurstöður reikninganna ekki bara tölulega spá um líftíma Hopf-eindanna heldur gefa þær líka innsýn í samspil orku og entrópíu í þessum kerfum. Þær kennilegu og tölulegu greiningar sem ritgerðin setur fram bæta verulega við skilning okkar á þeim grundvallar þáttum sem hafa áhrif á stöðugleika Hopf-einda

Im Mittelpunkt dieser Arbeit stehen magnetische Hopfionen, dreidimensionale topologische Solitonen, die durch die Hopf-Invariante charakterisiert werden. Diese Größe gibt die Verknüpfungszahl der Urbilder konstanter Magnetisierung innerhalb einer magnetischen Textur an. Diese faszinierenden Solitonen treten, unter anderem, als lokale, räumlich kompakte Energieminima in magnetischen Materialien mit konkurrierenden Austauschwechselwirkungen auf. Dadurch sind sie sowohl für die Untersuchung grundlegender physikalischer Phänomene als auch als potenzielle Bausteine für neuartige spintronische Bauelemente von besonderem Interesse. Um ihre tatsächliche Stabilität und ihre Eignung für technologische Anwendungen beurteilen zu können, ist jedoch eine eingehende Analyse ihrer Zerfallsmechanismen erforderlich, insbesondere unter dem Einfluss thermischer Fluktuationen. In dieser Arbeit verwenden wir ein atomistisches Spingittermodell, konkret ein Heisenberg-Modell mit konkurrierenden Austauschwechselwirkungen, zur Beschreibung von Hopfionen und untersuchen deren Dynamik mithilfe atomistischer Spindynamik. Insbesondere setzen wir die harmonische Übergangszustandstheorie (harmonic transition state theory, HTST) ein, ein leistungsfähiges und recheneffizientes Verfahren zur quantitativen Bestimmung der Lebensdauer und Zerfallsdynamik von Hopfionen. Darüber hinaus erweitern wir den konventionellen HTST-Ansatz, wie er üblicherweise auf Spinsysteme angewendet wird, bei denen lediglich die Präzession der Magnetisierung am Übergangszustand berücksichtigt wird, indem wir thermisch bedingte Überquerungen des Übergangszustands explizit einbeziehen. Diese Erweiterung ermöglicht eine vollständigere und physikalisch realistischere Beschreibung thermisch aktivierter Zerfallsprozesse. Dabei werden nicht nur präzessionale Dynamiken berücksichtigt, sondern auch thermische Fluktuationen, die es Magnetisierungszuständen ermöglichen, den Sattelbereich zu überqueren. Dadurch lassen sich insbesondere Vorhersagen der Lebensdauer verbessern. Ein grundlegendes Beispiel, bei dem der Einfluss dieses zusätzlichen Beitrags besonders deutlich wird, ist die Umkehr eines einzelnen Spins unter dem Einfluss uniaxialer Anisotropie, wie sie etwa in einem hartmagnetischen Ferromagneten auftritt. In diesem Fall liefert die konventionelle HTST überhaupt keine Übergangsrate. Zur genauen Quantifizierung dieser Dynamik implementieren wir numerische Verfahren wie die Geodesic-Nudged-Elastic-BandMethode (GNEB) in Kombination mit einer angepassten DimerMethode. Diese ermöglichen eine präzise Bestimmung der Übergangszustände sowie der zugehörigen Energiebarrieren für den Zerfall von Hopfionen. Entsprechend der etablierten Methodik bestimmen wir Sattelpunkte erster Ordnung auf der Energielandschaft. Diese stellen kritische Zustände dar, an denen der Zerfall durch die Nukleation und anschließende Ausbreitung von Bloch-Punkten erfolgt. Unsere Untersuchungen zeigen eine deutliche Abhängigkeit der Stabilität von Hopfionen von ihrer Größe relativ zur zugrunde liegenden Gitterstruktur. Insbesondere erweisen sich größere Hopfionen im Allgemeinen als robuster gegenüber Zerfallsprozessen. Darüber hinaus behandelt diese Arbeit explizit mehrere wesentliche technische Herausforderungen, die mit den verwendeten numerischen Methoden verbunden sind. Dazu gehören (i) die korrekte Behandlung und Interpretation von Goldstone-Moden, die aufgrund der inhärenten Symmetrien der Hopfion-Konfigurationen auftreten, sowie (ii) der hohe Rechenaufwand bei der Auswertung von Determinanten dünnbesetzter positiv definiter Matrizen, die für die Bestimmung entropischer Vorfaktoren erforderlich sind. Durch die Bewältigung dieser Herausforderungen liefert diese Arbeit nicht nur quantitative Vorhersagen für die Lebensdauer von Hopfionen, sondern ermöglicht auch qualitative Einblicke in das Zusammenspiel von Energie und Entropie in diesen topologischen Systemen. Durch diese umfassende theoretische und numerische Analyse trägt die vorliegende Arbeit wesentlich zu einem vertieften Verständnis der grundlegenden physikalischen Prinzipien bei, welche die Stabilität magnetischer Hopfionen bestimmen.